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铀在北山地下水中的种态分布及溶解度分析
Prediction of the Species and Solubility of Uranium in Beishan Groundwater

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康明亮 1   蒋美玲 2   杨颛维 2   陈繁荣 3   刘春立 2 *  
文摘 为了解铀酰离子在北山地下水中的吸附、扩散和迁移行为,利用地球化学计算软件PHREEQC,采用由OECD/NEA发布的最新铀的热力学数据,计算了铀在我国高放废物地质处置库重点研究区甘肃北山地下水中的种态分布,并分析了围岩中存在的方解石对铀溶解度的影响。计算结果表明,在北山地下水组成不变的前提下,在偏酸性条件下,铀主要以UO_2F~+、UO_2SO_4、UO_2~(2+)、UO_2F_2和UO_2(SO_4)_2~(2-)的形式存在,而在中性至弱碱性条件下,主要以UO_2(CO_3)_3~(4-)、UO_2(CO_3)_2~(2-)、UO_2(OH)_3~-和UO_2(OH)_4~(2-)的形式存在。我国计划建造的高放废物处置库的设计深度为地下500~1 000 m,其水岩体系一般呈弱碱性。在这样的弱碱性水岩体系中,以阴离子形式存在的铀酰配合物具有较强的可移动性。当地下水的pH=7.56时,在Eh<24 mV的条件下,铀主要以沥青铀矿的形式存在,而在更高的Eh条件下,则主要以UO_2~(2+)与CO_3~(2-)和OH~-形成的阴离子配合物的形式存在。当地下水与空气接触时,O_2的存在会使Eh升高,此时铀的主要存在种态为UO_2~(2+)及其各种配合物。当围岩体系中存在方解石时,在pH<8.0的条件下,铀在地下水中的溶解度会显著提高,而在更高pH条件下,方解石对铀的溶解度无明显影响。
其他语种文摘 In order to understand the sorption, diffusion and migration behaviors of U in Beishan water-rock system, the speciation distribution of uranium in Beishan granite ground-water, along with its solubility influenced by calcite were calculated, using PHREEQC software with the most recent thermodynamic data published by OECD/NEA. The results suggest that under acidic conditions, uranium mainly occurs as UO_2 F~+, UO_2 SO_4, UO_2~(2+), UO_2F_2 and UO_2 (SO_4)_2~(2-), while under nearly neutral to alkaline conditions, the dissolved uranyl predominantly exists as anionic UO_2 (CO_3)_3~(4-), UO_2 (CO_3)_2~(2-), UO_2 (OH)_3~- and UO_2(OH)_4~(2-), which are expected to enhance the mobility of uranium. Since the potential high level radioactive waste repository in China will be constructed at the depths of 500-1 000 meters underground, the groundwater chemistry at such depths would be weakly alkaline, and the uranyl will be existed as anionic complexes that are mobile. When the pH of the groundwater is fixed at 7.56, the calculations demonstrate that uraninite is the main phase at Eh<24 mV. With the Eh elevation, uranyl and its various anionic complexes formed with CO_3~(2-) and OH~- become the predominant species. When the groundwater is exposed to air, uranyl and its various complexes are expected to be the predominant species due to the dissolution of O_2. In case the groundwater-host rock system contains calcite, uranium solubility can be enhanced significantly at pH<8.0, while the influence is negligible at higher pH.
来源 核化学与放射化学 ,2013,35(3):160-166 【扩展库】
DOI 10.7538/hhx.2013.35.03.0160
关键词 铀酰离子 ; 水岩体系 ; 种态分布 ; 溶解度
地址

1. 北京大学化学与分子工程学院, 北京分子科学国家实验室;;放射化学与辐射化学国防重点学科实验室;;中国科学院矿物学与成矿学重点实验室, 北京, 100871  

2. 北京大学化学与分子工程学院, 北京分子科学国家实验室;;放射化学与辐射化学国防重点学科实验室, 北京, 100871  

3. 中国科学院广州地球化学研究所, 中国科学院矿物学与成矿学重点实验室, 广东, 广州, 510640

语种 中文
文献类型 研究性论文
ISSN 0253-9950
学科 原子能技术
基金 核设施退役和放射性废物治理科研专项 ;  国家自然科学基金资助项目
文献收藏号 CSCD:4886216

参考文献 共 22 共2页

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引证文献 12

1 吴晓翠 北山地下水氧化还原电势及其对可变价核素迁移的影响 核化学与放射化学,2017,39(3):227-234
被引 3

2 蒋美玲 地球化学模拟在高放废物地质处置中的应用与发展 中国科学. 化学,2014,44(10):1508-1520
被引 4

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