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北山地下水氧化还原电势及其对可变价核素迁移的影响
Investigation of Redox Potential of Beishan Site and Its Impact on Mobility of Redox-Sensitive Radionuclides

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吴晓翠 1   康明亮 1 *   蔡智毅 1   宋阳 1   商澄铭 1   徐枫起 1   王驹 2   李亚伟 2   陈繁荣 3  
文摘 氧化还原电势(Eh)是影响高放废物处置库长期安全性能的重要参数之一。然而,直接测定地下水的Eh值面临较多不确定性因素。北山花岗岩中存在一定量的含铁矿物,由此可能控制地下水中铁的含量。本工作基于北山三号井400m深处的地下水,水中铁质量浓度为0.033mg/L及钻孔岩芯中Fe~(2+)/Fetot的比值为96.86%条件下,提出了一个推测北山地下水氧化还原电势的可能方法,计算得到北山三号井地下水的Eh=83.2mV。该值与利用针铁矿的沉淀饱和指数估算得到的101.8mV相接近,但需进一步开展现场的Eh测量工作来验证及比对。依据此Eh,利用PHREEQC程序及OECD/NEA发布的最新热力学数据,并加入MUO_2(CO_3)_3~(2-)和M2UO_2(CO_3)_3~0(M=Ca、Mg、Sr)的稳定常数,计算了可变价核素U、~(99)Tc、~(79)Se和Np在北山地下水中的形态分布和溶解度。结果表明,U和Tc的溶解度相对较高(约10~(-5)~10~(-4) mol/L),Se的溶解度相对较低(约10~(-8) mol/L),Np的溶解度则极低(约10~(-18) mol/L);此外,溶解态的U、Tc和Se主要以阴离子形式存在,具有较强的迁移性。另一方面,北山花岗岩富含二价铁离子,因此需进一步开展其对可变价核素还原沉淀作用的实验研究,以综合评价处置场的安全性能。
其他语种文摘 The redox potential(Eh)is one of the key parameters that can affect the long-term safety of the HLW repository.However,direct determination of the Eh value of the groundwater faces many uncertainties.Beishan granite contains a certain amount of iron-containing minerals,which may control the concentration of aqueous iron in the groundwater.In this study,based on the aqueous iron of 0.033mg/L analyzed in the groundwater of BS03 borehole at 400mdeep and the Fe~(2+)/Fetotratio of 96.86% found in the corresponding rock core, apossible method for deducing the redox potential of Beishan groundwater is proposed,and a value of 83.2mV is calculated for the groundwater of BS03borehole.This value is comparable to 101.8mV that is estimated using the precipitation saturation index of goethite,but in situ Eh measurement should be carried out for verification and comparison.In light of the obtained Eh,the speciation and solubility of redox-sensitive radionuclides,i.e.,U,~(99)Tc, ~(79)Se,and Np are calculated using PHREEQC with the Nuclear Energy Agency thermodynamic database by adding stability constants of MUO_2(CO_3)_3~(2-) and M2UO_2(CO_3)_3~0(M=Ca, Mg,Sr).The results indicate that the solubility is expected to be relatively high(≈10~(-5)- 10~(-4) mol/L)for U and Tc,whereas relatively low for Se(≈10~(-8) mol/L)and fairly low for Np(≈10~(-18) mol/L).Furthermore,the dissolved U,Tc,and Se mainly exist as anions that have strong mobility in geological media.On the other hand,because of the abundance of ferrous iron in Beishan granite,in order to have a comprehensive evaluation on the safety performance of the disposal site,further experimental works concerning the retardation of these redox-sensitive radionuclides via heterogeneous reduction are needed.
来源 核化学与放射化学 ,2017,39(3):227-234 【核心库】
DOI 10.7538/hhx.2017.39.03.0227
关键词 核废物处置 ; 北山 ; 氧化还原电势 ; 溶解度 ; 迁移性
地址

1. 中山大学中法核工程与技术学院, 广东, 珠海, 519082  

2. 核工业北京地质研究院, 北京, 100029  

3. 中国科学院广州地球化学研究所, 广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室;;中国科学院矿物学与成矿学重点实验室, 广东, 广州, 510640

语种 中文
文献类型 研究性论文
ISSN 0253-9950
学科 原子能技术
基金 中山大学青年教师培育项目 ;  国家自然科学基金资助项目
文献收藏号 CSCD:6009181

参考文献 共 34 共2页

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引证文献 3

1 杨军 2017年核能科技热点回眸 科技导报,2018,36(1):31-45
被引 3

2 程曦 北山地下水中可变价核素的溶解度和种态分布研究 辐射防护,2020,40(4):316-324
被引 1

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