镅在北山地下水中赋存形态及溶解度分析
Speciation and solubility of americium in Beishan groundwater
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文摘
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使用PHREEQC软件及OECD/NEA出版的镅热力学数据,利用相关矿物的沉淀饱和指数,计算了镅在北山地下水中的赋存形态,探讨了pH值、方解石、CO_2分压及腐殖酸对镅的形态分布与溶解度的影响。结果表明,在近中性条件下镅主要以AmCO_3~+和AmSiO(OH)_3~(2+)形式存在,在碱性条件下易形成AmOHCO_3·0.5H_2O(cr)和Am(OH)_3 (cr)沉淀,因此偏碱性的北山地下水有利于阻滞镅的迁移。围岩中存在的方解石对镅的溶解度和迁移性影响较复杂,在pH 6 ~ 8条件下,方解石能微弱地降低镅的溶解度;在pH 8 ~ 9.7时,方解石会提高Am(CO_3)_2~-离子的浓度,进而提高镅的溶解度,增强其可迁移性; 而在pH 9.7 ~ 11时,方解石有利于AmOHCO_3·0.5H_2O(cr)沉淀形成,从而降低镅的溶解度。当固定pH为7.56时,镅的溶解度随二氧化碳分压升高先降低而后增大,在10~(- 2.25) bar时达最低值。由于易与腐殖酸形成络合物,在弱酸性至弱碱性条件下腐殖酸能提升镅的溶解度,从而增强其可迁移性,应引起重视。 |
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其他语种文摘
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Based on the thermodynamic datapublished by OECD/NEA and the estimated saturation indices for the precipitation of secondary minerals,the influence of pH,calcite,CO_2, and humic acid (HA) on the speciation distribution and solubility of Americium (Am) in Beishan groundwater were investigated using PHREEQC software. The results indicated that Am mainly occurred as AmCO_3~+ and AmSiO(OH)_3~(2+) at nearly neutral condition,whereas AmOHCO_3·0.5H_2O(cr) and Am(OH)_3 (cr) became predominantly at alkaline condition. Therefore,alkaline Beishan groundwater is favorable for the retardation of Am. Calcite exhibited a complex effect on the solubility and mobility of Am. At pH 6—8, it can decrease the solubility of Am slightly; at pH 8—9.7,the formation of anionic Am(CO_3)_2~- was favorable thus the solubility and mobility of Am increased in presence of calcite; whereas as pH increased to 9.7—11,calcite can decrease the solubility of Am because of the formation of AmOHCO_3·0.5H_2O (cr). When pH was fixed at 7.56,the solubility of americium decreased firstly and then increased subsequently with increasing CO_2 pressure,and reached a minimum value at 10~(- 2.25)bar. The results also indicated that humic acid had strong affinity towards americium,and from nearly acidic to alkaline conditions it could increase the solubility and hence the mobility of americium. |
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来源
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辐射防护
,2016,36(1):40-46 【核心库】
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关键词
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高放废物地质处置
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镅
;
形态分布
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溶解度
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腐殖酸
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地址
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1.
中山大学中法核工程与技术学院, 广东, 珠海, 519082
2.
中山大学中法核工程与技术学院, 中国科学院矿物学与成矿学重点实验室, 广东, 珠海, 519082
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语种
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中文 |
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文献类型
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研究性论文 |
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ISSN
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1000-8187 |
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学科
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原子能技术 |
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基金
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国家自然科学基金
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中山大学青年教师培育项目
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文献收藏号
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CSCD:5692475
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参考文献 共
23
共2页
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